二氧化鈾核燃料已經廣泛地應用於核電站壓水堆中, 它具有高熔點, 膨脹各向同性的特點以及良好的輻照行為和機械性能, 但是存在熱導率低以及容易脆化等問題. 而碳化鈾 (UC) 核燃料擁有極高的硬度, 並且在較寬的溫度範圍內不發生相轉變, 因而可承受較高的服役溫度. 碳化鈾的熱導率為21.7W/(m·K)(1237K), 密度為13.63 g/cm 3, 鈾含量為95.2%, 均高於二氧化鈾. 碳化鈾核燃料被認為是第四代反應堆的理想候選核燃料. 基於加速器驅動先進核能系統中閉式燃料迴圈的探索研究, 碳化鈾還可與鈈 (Pu) 以及部分次錒系核素 (MAs) 形成二元混合共溶體系, 因此, 科研人員選擇碳化鈾為再生核燃料的形式.
近期, 中國科學院近代物理研究所嬗變化學研究室的科研人員利用即時-無冷卻混合與微波加熱相結合的溶膠凝膠法成功製備UC陶瓷核燃料小球; 又採用Pechini型聚合螯合法成功製備了物相單一的UC粉末.
科研人員與瑞士保羅謝勒研究所 (PSI) 合作共同研製一種室溫即時-無冷卻混合與微波輔助加熱相結合的快速溶膠凝膠工藝平台, 並利用該平台成功製備出碳化鈾核燃料小球 (圖1所示) . 首先利用超聲分散的方法將炭黑在納米水平均勻地分散在凝膠劑溶液(HMUR)中, 然後通過溶膠凝膠法製備包含有炭黑的C-UO32H2O凝膠球, 最後再通過碳熱還原反應將其轉換為物相均一的UC陶瓷小球. 所製備的UC陶瓷小球粒徑為675±10μm, 密度可達到理論密度的92%以上. 該平台將直接應用於閉式燃料迴圈中再生碳化物核燃料小球的批量製備. 科研人員還採用Pechini型聚合螯合法通過檸檬酸 (CA) 與鈾醯離子 (UO22+) 螯合, 形成穩定的UO22+-CA絡合物; 隨著溶劑的蒸發及絡合物與甘露醇之間聚合交聯反應的發生, 得到疏鬆多孔的前驅體材料; 然後原位碳化得到UO2/C納米複合材料; 最後經過碳熱還原獲得UC粉末 (圖2所示) . 該方法通過U和C在原子水平的均勻混合, 縮短了反應物之間的遷移距離, 實現了在相對較低溫度 (1400℃) 下製備UC粉末. 該工作對低溫合成包含Pu和MAs的碳化物燃料具有一定的應用前景.
此項研究得到中科院戰略性先導科技專項 (A類) '未來先進核裂變能—ADS嬗變系統' 項目和國家自然科學基金項目 (先進嬗變燃料元件的設計, 製備及性能研究) 的支援. 成果已分別發表在國際期刊Ceramics International和Journal of the America Ceramic Society上, 文章第一作者分別為田偉和郭航旭.
圖1: 即時無冷卻混合-微波加熱溶膠凝膠法製備UC陶瓷核燃料小球. a: UC陶瓷核燃料小球實物照片; b: UC陶瓷核燃料小球的SEM照片; c: UC陶瓷核燃料小球的微觀形貌
圖2: Pechini型聚合螯合法製備UC粉末. 首先, 檸檬酸 (CA) 與鈾醯離子螯合形成穩定的UO22+-CA絡合物; 隨著溶劑的蒸發及絡合物與甘露醇之間聚合交聯反應的發生, 得到疏鬆多孔的前驅體材料; 然後原位碳化得到UO2/C納米複合材料; 最後經過碳熱還原獲得UC粉末
