近日, 中國科學技術大學合肥微尺度物質科學國家研究中心和化學與材料科學學院教授曾傑課題組利用不同鎳含量摻雜的二硫化錫納米片作為催化劑, 實現高效電還原二氧化碳到甲酸和一氧化碳. 這種鎳摻雜的二硫化錫納米片催化劑, 在二氧化碳電還原反應中表現出高活性和高穩定性. 該成果以Nickel Doping in Atomically Thin Tin Disulfide Nanosheets Enables Highly Efficient CO 2 Reduction 為題, 8月15日發表在《德國應用化學》雜誌上 (Angew. Chem. Int. Ed. 2018, 57, 10954-10958) , 論文的共同第一作者是碩士研究生張安, 博士研究生何嶸和碩士研究生李慧平.
在二氧化碳電還原反應中, CO 2分子的活化一直是CO 2電催化還原反應的研究難點. 因為在標準情況下, CO 2分子在水溶液中活化成CO 2-陰離子所需的標準電極電勢為相對標準氫-1.9 V vs RHE. 通常, CO 2分子的活化包含電子從催化劑轉移到CO 2分子, 而這一過程和催化劑的電子結構密切相關. 因此, 可以通過調節催化劑的電子結構從而實現CO 2分子的高效活化.
基於這樣的理念, 研究人員以兩層原子厚的SnS 2納米片為基礎, 通過調節引入鎳的含量, 得到了不同鎳摻雜的SnS2納米片催化劑. 合適鎳含量的SnS2納米片催化劑實現了對CO 2分子的高效活化, 從而增強CO 2電催化還原反應性能. 在CO 2電催化還原反應中, 5%Ni摻雜的SnS 2納米片在-0.9 V vs RHE的電壓下, CO 2還原成有效碳產物的法拉第效率高達93%, 電流密度達到-19.6 mA/cm2. 機理研究進一步表明, 鎳摻雜會在SnS2靠近導帶的位置產生缺陷態, 而且其功函數也會降低, 這一效應有助於實現對CO 2的高效活化從而提升CO 2電還原反應的性能. 該項工作不僅製備了高效的鎳摻雜SnS2納米片作為二氧化碳電還原催化劑, 也為合理設計電催化劑提供方法.
該項研究得到了中科院前沿科學重點研究項目, 國家重大科學研究計劃, 國家自然科學基金等的資助.
鎳摻雜二硫化錫納米片與電還原二氧化碳性能
