圖1 Pt/CNTs的TEM圖; (c-e) Pt/GNTs的TEM圖; (f) Pt/rGO的TEM圖
圖2 Pt/GNTs和商用Pt/C的(a)i-t 曲線和(b) CV曲線
近期, 中國科學院合肥物質科學研究院電漿體物理研究所應用電漿體研究室王奇課題組在甲醇氧化反應方面取得進展, 相關內容發表在《應用表面科學》 (Applied Surface Science) 上.
直接甲醇燃料電池(Direct Methanol Fuel Cell, DMFC)的工作原理是在氧化還原反應過程中, 陽極的甲醇在催化劑的作用下失去電子, 通過外電路到陰極, 同時氫離子 (酸性電解液) 通過電解質膜從陽極轉移到陰極, 然後陰極的氧氣被催化還原得到電子從而形成電流迴路, 提供電能. 其中催化劑對陽極的甲醇氧化反應至關重要, 近年來相關研究越來越深入, 主要從提高貴金屬催化劑的利用率, 修飾載體和製備合金催化劑以提高抗中毒能力等方面入手. 鉑(Pt)作為性能優異的貴金屬催化劑一直受到研究者們的關注, 其中負載鉑納米顆粒的載體往往對最終的催化性能有較大的影響. 氧化石墨烯常常被用於貴金屬的載體, 然而直接用氧化石墨烯做載體, 電化學性能測試並不能達到理想效果.
研究人員將氧化石墨烯(GO)與碳納米管(CNTs)自組裝後形成一種三維結構, 然後負載鉑, 並通過氫電漿放電可以得到具有較大比表面積的鉑基三維石墨烯-碳納米管催化劑(Pt/GNTs), 具有優異的甲醇氧化催化性能. 該技術路線綜合GO與CNTs各自的優點通過自組裝的方式形成三維複合結構, 增大了比表面積, 更有利於鉑納米顆粒的分布(圖1). 隨後, 科研人員在實驗中製備了一系列不同GO與CNTs質量比(GO: CNTs=0:1, 1:6, 1:4, 1:2, 1:1, 2:1, 4:1, 6:1和1:0)的催化劑, 結果發現GO: CNTs=1:2時對甲醇的催化性能最好, 電流密度高達691.1 mA/mg, 這個數值較商用鉑碳催化劑性能提升了87.7%, 並優於大部分已報道的其他催化劑, 經過3600s的CA測試之後仍然保持較高的電流密度(圖2). 該結果與載體的結構性能有很大關係, 詳細分析見原文. 該研究對製備高效的甲醇氧化反應催化劑有重要意義, 對三維石墨烯載體的製備也提供了一種嶄新的思路.
該研究工作得到了國家自然科學基金, 安徽省傑出青年科學基金, 中科院青促會人才專項, 合肥研究院院長基金的支援.
