近日, 中國科學院大連化學物理研究所碳資源小分子與氫能利用創新特區研究組孫劍和葛慶傑研究團隊在CO 2催化轉化研究中取得新進展, 通過設計一種多助劑共存的鐵基催化劑, 實現了CO 2加氫高選擇性製取線性a-烯烴.
化石能源的大量消耗使溫室氣體CO 2的排放量急劇增加, 引起全球氣候變暖等日益嚴峻的環境問題. 若能利用CO 2為原料, 將其直接轉化為高附加值的化學品, 不僅可實現碳減排, 還可減輕對煤, 石油等傳統資源的依賴, 具有重要意義. 然而, 二氧化碳的選擇性轉化是世界性難題, 製備高選擇性, 高穩定性的催化劑面臨巨大挑戰.
在前期CO 2加氫直接轉化制燃料汽油的研究基礎上 (Nature Communications) , 該團隊首次提出了CO 2加氫直接轉化為高值化學品線性a-烯烴 (LAO) 的新路線. 線性a-烯烴是一種非常重要且附加值極高的化工原料, 廣泛應用於高級潤滑油, 聚烯烴等生產領域. 但該產品的生產長期依賴石油, 且市場嚴重供不應求. 在最新的研究工作中, 該團隊通過設計氧化鐵和碳化鐵共存的鐵催化劑, 輔以玉米芯中協同共存的多種電子助劑 (K, Mg, Ca等) 和結構助劑 (Si) , 突破了二氧化碳加氫C-O鍵活化和C-C鍵偶聯的技術瓶頸, 在溫和的反應條件下, 大幅提升了烯烴及線性a-烯烴的選擇性, CO 2單程轉化率為31%, 烯烴選擇性達72%, C4-C17的線性a-烯烴在烯烴 (C4+) 中的比例突破80%. 通過優化多活性位及助劑的空間排布, 揭示了線性a-烯烴生成的關鍵控制機制, 且催化劑連續運轉保持穩定. 該工作為利用CO 2製取高值化學品的研究提供了新思路, 同時也為間歇性可再生能源的利用開闢了新途徑.
相關研究成果發表在Nature出版集團新刊《通訊-化學》上. 該研究得到了國家自然科學基金委, 中科院青年創新促進會等的資助.
