有機材料具有寬的發光峰, 非常適合構筑波長可調諧微納雷射器. 然而, 有機材料的發射受弗蘭克—康登 (Franck-Condon) 原理支配, 通常只在短波0–1振動峰處具有較高的輻射躍遷幾率, 而其他能級之間的躍遷受到明顯抑制, 因此有機材料通常只在短波振動帶處的雷射發射. 最近, 光化學實驗室的科研人員通過調控振動輻射躍遷, 成功突破了弗蘭克—康登原理對有機材料增益區間的限制, 實現了波長可切換以及寬譜可調諧的有機微納雷射.
首先, 研究人員利用穩態和瞬態光譜技術闡明了有機振動雷射的產生機制, 即揭示了有機材料中多振動帶雷射之間的競爭行為以及不同振動帶處增益–損耗關係對雷射出射波長的影響. 基於此, 提出了通過溫度控制電子基態振動能級布居來調控不同振動帶處相對光學增益強度的思想, 並最終在有機微晶中實現了溫度控制的0–1和0–2振動峰處的雙波長可切換雷射行為 (圖1) . 相關研究成果發表於Nano Lett. 2017, 17, 91-96.
為了進一步拓寬有機微納雷射的發射波長, 研究人員提出了通過摻雜光學吸收體來調控有機材料的電子振動輻射, 進而實現有機微納雷射寬譜可調的思想. 利用雙源物理氣相沉積技術, 可控地製備了具有不同吸收體摻雜濃度的有機微晶. 吸收體的引入成功打破了弗蘭克—康登原理對增益區間的限制, 首次實現了有機微晶雷射輸出波長在全譜範圍內所有振動帶 (0–1, 0–2, 0–3, 和0–4) 之間的任意調節 (圖2) . 相關研究成果發表於德國應用化學 (Angew. Chem. Int. Ed. 2018, 57, 3108-3112) .
理論上, 上述有機微納雷射的波長調控機制適用於所有共軛有機分子, 有助於微納雷射的性能提升和功能拓展. 更重要的是, 上述可調諧雷射行為突破了人們對有機材料中激發態躍遷和增益過程的傳統認識, 對設計開發具有特定功能的微納雷射器以及其它光電子學元件具有重要的指導意義.
