化学所在波长可调谐有机微纳激光方面取得系列进展

激光技术发展使得科学研究和工业生产都发生了革命性的变化. 小型化半导体激光器的出现使这项技术成为人们日常生活的一个重要组成部分. 作为激光技术与纳米科学交叉而产生的研究前沿, 微纳激光器在光电子学领域展现了巨大的应用前景. 在国家自然科学基金委, 科技部和中国科学院的大力支持下, 中国科学院光化学重点实验室赵永生研究员课题组科研人员近年来一直致力于有机微纳激光材料与器件方面的研究, 在有机微纳谐振腔结构的可控构筑 (Science Advances 2017, 3, e1700225; J. Am. Chem. Soc. 2015, 137, 62-65; Chem. Soc. Rev. 2014, 43, 4325-4340) , 有机微纳激光材料的激发态过程研究 (Angew. Chem. Int. Ed. 2015, 54, 7125-7129; J. Am. Chem. Soc. 2016, 138, 1118-1121; Acc. Chem. Res. 2016, 49, 1691-1700) , 以及有机微纳激光的大面积可控集成 (Science Advances 2015, 1, e1500257) 等方面开展了系统性的研究工作.

有机材料具有宽的发光峰, 非常适合构筑波长可调谐微纳激光器. 然而, 有机材料的发射受弗兰克—康登 (Franck-Condon) 原理支配, 通常只在短波0–1振动峰处具有较高的辐射跃迁几率, 而其他能级之间的跃迁受到明显抑制, 因此有机材料通常只在短波振动带处的激光发射. 最近, 光化学实验室的科研人员通过调控振动辐射跃迁, 成功突破了弗兰克—康登原理对有机材料增益区间的限制, 实现了波长可切换以及宽谱可调谐的有机微纳激光.

首先, 研究人员利用稳态和瞬态光谱技术阐明了有机振动激光的产生机制, 即揭示了有机材料中多振动带激光之间的竞争行为以及不同振动带处增益–损耗关系对激光出射波长的影响. 基于此, 提出了通过温度控制电子基态振动能级布居来调控不同振动带处相对光学增益强度的思想, 并最终在有机微晶中实现了温度控制的0–1和0–2振动峰处的双波长可切换激光行为 (图1) . 相关研究成果发表于Nano Lett. 2017, 17, 91-96.

为了进一步拓宽有机微纳激光的发射波长, 研究人员提出了通过掺杂光学吸收体来调控有机材料的电子振动辐射, 进而实现有机微纳激光宽谱可调的思想. 利用双源物理气相沉积技术, 可控地制备了具有不同吸收体掺杂浓度的有机微晶. 吸收体的引入成功打破了弗兰克—康登原理对增益区间的限制, 首次实现了有机微晶激光输出波长在全谱范围内所有振动带 (0–1, 0–2, 0–3, 和0–4) 之间的任意调节 (图2) . 相关研究成果发表于德国应用化学 (Angew. Chem. Int. Ed. 2018, 57, 3108-3112) .

理论上, 上述有机微纳激光的波长调控机制适用于所有共轭有机分子, 有助于微纳激光的性能提升和功能拓展. 更重要的是, 上述可调谐激光行为突破了人们对有机材料中激发态跃迁和增益过程的传统认识, 对设计开发具有特定功能的微纳激光器以及其它光电子学元件具有重要的指导意义.

图1 通过控制能级布居实现波长可切换有机微纳激光

图2 突破Franck-Condon原理的限制, 实现宽谱可调有机微纳激光

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