近日, 中國科學院合肥物質科學研究院固體物理研究所液相環境雷射製備與加工實驗室, 在具有雙活性位點的鐵氮摻雜多孔碳/石墨烯複合材料的製備及其在氧氣還原應用研究中取得進展, 相關工作發表在ACS Applied Materials & Interfaces上.
由於化石能源枯竭和自然環境惡化, 人們開始大力開發可持續的能源存儲和轉換系統, 例如金屬空氣電池, 燃料電池等. 然而, 這些能量轉化和存儲裝置的陰極反應 (oxygen reduction reaction: ORR) 動力學過程緩慢, 常需要通過催化劑來提高該反應的活性.
研究發現, 鉑基電催化劑是目前用於ORR的性能較好的催化劑. 但貴金屬鉑的儲量少, 且價格昂貴, 不利於大規模推廣應用. 因此, 尋找性能優異, 穩定性好的非貴金屬催化劑是研究的努力方向. 其中, 鐵-氮/碳類電催化劑因其表面富含的金屬-氮雙活性位點而受到越來越多的關注. 目前, 這類催化劑通常需要在高溫下合成, 且在合成過程中容易造成催化劑的團聚, 從而降低了催化劑的比表面積和暴露的活性位點數.
針對這些問題, 科研人員利用液相雷射熔蝕技術在溫和環境中產生的局域特殊極端條件 (液-固界面處) , 首先獲得具有高活性和高化學反應性的鐵膠體納米顆粒, 該顆粒可均勻地負載在氧化石墨烯 (GO) 納米片表面, 再通過引入碳氮源和後續熱解過程最終製備出Fe-N-C/rGO電催化劑 (如圖(a)~(e) 所示) . 由於與石墨烯複合後形成片狀結構, 有效避免了催化劑的團聚, 使該催化劑比表面積和暴露活性位點增加, 進而提高了鐵-氮/碳類電催化劑的催化活性. 進一步的電化學測試表明其具有良好的電催化性能 (如圖 (f)~(i) 所示) , 且該催化劑中含有的Fe基納米顆粒和Fe-N位點對催化劑的催化活性均具有重要影響.
該研究工作為構築和發展新型的金屬-氮/碳類電催化劑提供了新的研究思路, 並有望取代貴金屬鉑用於燃料電池和金屬空氣電池. 研究工作得到了國家重點基礎研究發展計劃 (973計劃) , 國家自然科學基金, 中科院科研裝備研製項目等的資助.
Fe-N-C/rGO催化劑: (a) SEM照片; (b, c) TEM照片; (d) HAADF-STEM照片; (e) EDX mapping照片; (f) 不同催化劑在0.1 M氮氣或氧氣飽和的KOH溶液的迴圈伏安曲線; (g) Fe-N-C/rGO在氧氣飽和的0.1 M KOH溶液中的線性掃描伏安曲線; (h) Fe-N-C/rGO在氧氣飽和的0.1 M KOH溶液中的不同轉速下的線性掃描伏安曲線; (i) 不同催化劑的塔菲爾曲線對比.
