近日, 由中國科學技術大學教授陸亞林領導的量子功能材料和先進光子技術研究團隊在量子功能材料研究方面取得重要進展. 該團隊副研究員翟曉芳, 副教授傅正平等人, 與美國勞倫茲伯克利國家實驗室博士Jinghua Guo, 中國科大教授趙瑾, 湖南大學教授馬超等合作, 在研究新型高溫, 高對稱性鐵磁絕緣體過程中, 把高質量氧化物薄膜製備與同步輻射先進光電學探測, 第一性原理計算等相結合, 成功發現了高於液氮溫度 (77K) 的高對稱性鐵磁絕緣體, 並解釋了產生高溫鐵磁轉變現象的新機制. 相關研究成果發表在《美國國家科學院院刊》上.
通常磁性材料可分為鐵磁性和反鐵磁性, 而在真實的材料中, 鐵磁材料通常是導電的, 反鐵磁材料通常是絕緣的. 隨著量子科技的發展, 對量子功能材料的性能逐漸有了更多的需求, 例如在量子拓撲器件中需要絕緣的鐵磁材料 (鐵磁絕緣體) , 同時需要該鐵磁絕緣體要具有高晶格對稱性, 以利於與其他材料外延生長成未來量子器件; 需要具有儘可能高的鐵磁轉變溫度, 以利於更接近於器件的現實工作環境等.
以往研究中發現的鐵磁絕緣體大多是通過兩個磁性原子佔據位的不同以促使其軌道佔據不同, 這種鐵磁絕緣體中最著名的是Y3Fe5O12 (YIG) . 但是該類型的鐵磁絕緣體具有複雜的, 低對稱性的點陣結構, 同一種原子能夠容易地佔據不同晶格格點, 使得高質量鐵磁絕緣體的製備非常困難, 並且嚴重影響到其鐵磁絕緣體的性能. 更為嚴重的是, 這些複雜結構的鐵磁絕緣體在被應用到磁性量子器件或隧穿器件中時, 很難與其他高對稱性的材料進行外延生長, 造成未來器件製備與整合的困難. 同時, 目前已知的, 具有高對稱性非摻雜鐵磁絕緣體的鐵磁轉變溫度都非常低, 大部分都位於16K之下, 遠未達到最低要求的液氮溫度. 這樣表現出來的低溫鐵磁絕緣性可能是由於4f軌道太窄, 以及氧之間超交換作用太弱所致. 通常量子功能材料的罕見性都是受制於基本客觀物理規律, 因此要取得突破就必須從深層物理機制著手, 設計和研製能夠產生新型性能的新量子材料, 這對物理機制研究和材料製備都提出了極高的要求.
為了獲得能在高溫下工作的, 具有易外延生長能力的, 高對稱性結構的鐵磁絕緣體, 該團隊進行了充分的材料篩選, 認為LaCoO3薄膜是可能成為一個高對稱性鐵磁絕緣體的研究對象. 但關於LaCoO3薄膜鐵磁性的來源前期卻充滿了爭議, 由於對製備要求很高, 薄膜中經常會出現大量缺陷, 因而前期很多人認為是這些缺陷導致了鐵磁性, 導致了性能的不穩定及不可控. 在該研究中, 團隊基於高質量單晶薄膜製備優勢, 研製了高質量, 近似無缺陷的LaCoO3薄膜並深入研究了其鐵磁性的來源, 發現LaCoO3薄膜確實是一個罕見的高溫鐵磁絕緣體, 其鐵磁轉變溫度可以高達85K, 是以往研究過材料的5倍, 並高於液氮溫度. 通過製備不同氧含量, 不同應力, 不同厚度的LaCoO3薄膜, 發現了氧缺陷的濃度增加會引起鐵磁性的削弱, 且在氧缺陷導致的Co2+含量達到10%左右時, 鐵磁性會完全消失; 通過第一性原理計算, 發現了與實驗基本一致的結論, 當氧缺陷被引入到拉應力下的LaCoO3薄膜中時, 產生的Co2+高自旋態 (t2g3eg2) 與鄰近的Co3+高自旋態或Co2+高自旋態形成局域的反鐵磁相互作用, 削弱了鐵磁性. 並且當Co2+的濃度達到12.5%時, 反鐵磁相互作用取代了鐵磁相互作用並成為新的長程序, 鐵磁性因而完全消失. 該研究充分解釋並證明了LaCoO3薄膜鐵磁絕緣機制, 為未來研製高質量磁性量子器件等應用需求提供了一個亟需的新材料.
中國科大合肥微尺度物質科學國家研究中心博士研究生孟德超, 郭宏禮為共同第一作者, 翟曉芳, 陸亞林為通訊作者. 該研究得到了科技部, 國家自然科學基金委, 中科院和教育部的資助.
