圖1.相鄰PTO層的厚度比為1的PTO/STO多層薄膜的像差校正透射電子顯微分析. 各PTO層中均出現周期性V疇陣列, 且在垂直薄膜方向上也呈現周期性. (a-c) PTO/STO多層膜的低倍TEM 明場像 (a) , 電子衍射譜 (b) , 和高倍HAADF-STEM像 (c) ; (d-f) 是對圖 (c) 進行幾何相位分析得到的面內晶格應變 (d) , 面外晶格應變 (e) 以及面內晶格旋轉 (f) 二維分布圖.
圖2.相鄰PTO層的厚度比為0.5的PTO/STO多層薄膜的像差校正透射電子顯微分析. 較厚的PTO層中出現周期性V疇陣列, 而較薄的PTO層中則出現規則排列的H疇陣列. (a) PTO/STO多層膜的TEM明場像. (b) 薄膜的HAADF-STEM像. (c, d) 對圖 (b) 進行幾何相位分析得到的面內和面外晶格應變二維分布圖. (e, f) 對應於圖 (b) 的面外和面內晶格旋轉二維分布圖. (g, h) 薄的PTO層放大的HAADF-STEM像.
圖3.極化向量與原始映像的疊加清晰展示具有對稱特徵的通量全閉合鐵電疇.
圖4.V疇和H疇陣列的示意圖 (a-b) 和向錯應變分析 (c-f) . (c) 豎直和 (d) 水平全閉合疇結構中晶格應變示意圖. (e) 相鄰PTO層厚度相同時, 周期性豎直全閉合有利於容納其中的應變. (f) 相鄰PTO層厚度比為1/2時, 較薄PTO層中形成水平全閉合有利於容納其中的應變.
圖5.多層PTO/STO薄膜體系的相場類比. (a) 隨相鄰PTO層中的厚度比變化, PTO中疇結構的相圖. 其中包含四個疇區域I, II, III, IV分別對應a1/a2疇 (A) , 梯形a疇 (T) , 水平全閉合疇結構 (H) 以及豎直全閉合疇結構 (V) . (b) 第二個轉變點附近H疇和T疇之間的能量密度差. (c) 第三個轉變點附近V疇和H疇之間的能量密度差. T疇 (d, e) 和H疇 (f, g) 的疇組態及其彈性能量密度分布圖. H疇 (h, i) 和V疇 (j, k) 的疇組態及其彈性能量密度分布圖.
中國科學院金屬研究所瀋陽材料科學國家 (聯合) 實驗室固體原子像研究部研究員馬秀良, 朱銀蓮等與美國科學家合作, 在通量全閉合鐵電疇的周期性陣列及其可控生長方面取得新進展, 建立通量全閉合鐵電疇二維周期性陣列的形成相圖, 並獲得清晰的原子結構圖譜.
拓撲缺陷具有獨特的力, 電, 磁等特性, 在電子器件中有重要的應用價值. 作為一種重要的拓撲缺陷, 具有閉合極化分布的鐵電渦旋疇或通量全閉合疇組態, 在高密度數據存儲中應用前景廣闊. 由於利用通量全閉合疇結構來存儲數據可以避免數據之間的相互影響, 因此, 若能將這種納米疇組態製備成周期性陣列, 將有利於數據的定址.
瀋陽材料科學國家 (聯合) 實驗室固體原子像研究部材料界面電子顯微學研究團隊與中科院深圳先進技術研究院, 美國華盛頓大學教授李江宇, 美國聖路易斯大學博士李志豪等合作, 利用像差校正透射電子顯微術並結合相場類比技術, 在二維周期性閉合疇研究方面取得進展. 在研究團隊前期發現的一維周期性全閉合疇組態的基礎上, 通過調控三維應變狀態, 可控製備出二維有序排列的通量全閉合陣列, 並通過相場類比構建了可以預測二維有序排列的全閉合陣列存在條件的相圖. 該研究成果11月16日線上發表《納米快報》上.
應變對功能氧化物 (尤其是對鐵電材料) 的功能特性和微結構具有重大影響. 在前期工作中, 研究團隊通過調控二維應變狀態 (選用提供面內兩個方向上的拉伸應變的GdScO3襯底) , 在PbTiO3/SrTiO3 (PTO/STO) 薄膜體系中發現一維周期性排列的, 180°疇壁沿垂直界面方向的豎直全閉合疇 (V疇) 陣列. 這種疇組態在空間構型上具有非對稱特性. 在此基礎上, 研究人員依據四方鐵電體中全閉合疇的巨大向錯應變特徵, 設計並製備厚度調製的PTO/STO多層薄膜. 這種多層薄膜面內受到襯底的應變調製, 面外應變也得到了有效的調控, 即整個薄膜處於三維應變狀態. 像差校正透射電子顯微分析表明, 當相鄰PTO層厚度相同時, 180°疇壁沿豎直方向的全閉合疇 (V疇) 在面內成周期性排列, 在面外也表現出周期性, 即形成二維周期性排列的V疇陣列; 當相鄰PTO層的厚度比為0.5時, 較厚PTO層中依然出現周期性的V疇陣列, 而薄PTO層中則出現規則排列的180°疇壁沿水平方向的對稱全閉合疇組態 (H疇) , 從而得到H疇和V疇交替排列的規則全閉合疇陣列.
在像差校正電子顯微分析的基礎上, 科研人員通過改變相鄰PTO層的厚度比(thickness ratio) 進行相場類比, 從體系彈性能, 靜電能, 梯度能等能量相互競爭的角度, 建立了體系疇結構隨厚度比演變的相圖. 基於相場類比的預測結果得到該工作中大量實驗數據的驗證.
該研究成果進一步完善了通過應變調控鐵電材料疇結構和物理特性的重要性和有效性, 為探索基於鐵電材料的高密度資訊存儲提供了新途徑, 對新型納米器件的設計和研發具有重要意義.
研究工作得到了國家自然科學基金, 中科院前沿科學重點研究項目以及國家重點基礎研究發展計劃 (973計劃) 等的資助.
