El amoníaco a la técnica actual de la industria de la utilización de un proceso de catalizador a base Haber a base de hierro, que es condiciones muy duras de reacción (250 atmósferas, 400 grados Celsius), y requiere un gran consumo de energía. Fotocatálisis convertir directamente la energía solar en energía química, a fin de reducir el consumo de amoníaco se proporciona un método muy prometedor, sin embargo, el nitrógeno - enlace nitrógeno triple enlace permite nitrógeno molecular ultra alto refleja propiedades químicas estables, lo que resulta en un material fotocatalítico convencional activación de moléculas de nitrógeno, por tanto, difícil. el desarrollo de la fijación del nitrógeno amoniacal fotocatalizador eficiente todavía se enfrenta a enormes retos. recientemente, la Universidad china de Ciencia y tecnología, el equipo del profesor Xiong Yujie con el grupo de investigación de la teoría profesor Wu Xiaojun, basado en regulatoria ingeniería defecto fotocatalizador óxido metálico, encontró que por el dopaje de la manera de catalizador acabado estados de defecto pueden promover sitios de defecto y la activación eficiente de nitrógeno molecular, mejorar efectivamente la eficiencia de la síntesis catalítica de luz de fijación de nitrógeno de amoníaco. el trabajo, publicado en línea en las revistas químicas internacionales "American Chemical Society" (J. Am. Chem. Soc. DOI: 10.1021 / jacs.8b02076), el coautor es el Dr. Zhang Ning, estudiante de doctorado Abdul Jalil y
Diagrama esquemático del catalizador W18O49 basado en el estado del defecto de acabado dopado con molibdeno para la fijación de nitrógeno conducido por la luz
Desde el punto cinética de vista, en vista de la estabilidad química del nitrógeno molecular ultra alto, se considera generalmente nitrógeno molecular para ser activado requisito previo reducción de nitrógeno para el material fotocatalítico, los sitios de defecto de superficie pueden ser utilizados como el sitio activo de las moléculas de nitrógeno quimisorbida, mientras defectos electrónicos locales pueden ser transferidos a la moléculas de nitrógeno adsorbido π anti-unión orbital, consiguiendo de esta manera de nitrógeno - nitrógeno atenuación triple enlace, aunque se han reportado una correlación basado en defectos de material catalizador fijación de nitrógeno puede estar construido fotocatalítica síntesis de amoníaco, pero su actividad se mantiene a estar más lejos cuello de botella mejorada desde varios aspectos: en primer lugar, la necesidad de más sitio catalítico de adsorción regulador de las molécula de nitrógeno, para facilitar la transferencia de electrones foto generó-del catalizador a la adsorción de moléculas de nitrógeno para mejorar nitrógeno molécula de capacidad de activación, seguido por la necesidad de suprimir los defectos de proceso de relajación energía de los electrones fotogenerados para reducir la pérdida de energía del proceso de transferencia de electrones.
Xiongyu Jie desafío equipo para esta serie, los átomos de molibdeno dopados en sitios de defecto W18O49 catalizador alcanza la activación fotocatalítica eficiente de sistema de nitrógeno molecular. Investigadores tecnología de la radiación sincrotrón caracterización de unión, en la espectroscopia IR situ y cálculos teóricos analógica da a conocer un átomos de efecto de acabado de dopante de estados de defecto de molibdeno, por una parte, para mejorar el catalizador dopado con niveles de defectos de molibdeno, lo que reduce la pérdida de energía proceso de relajación de energía de electrones causó, por el otro lado, la formación de molibdeno dopado Mo - W regulación locus heterogeneidad de las moléculas de nitrógeno estado adsorbido de carga, el aumento de la diferencia de carga entre el átomo de nitrógeno, al tiempo que aumenta el metal - enlace covalente oxígeno promueve la transferencia de electrones a través de estos molibdeno dopado fotogenerada efectos de sinergia entre los diferentes hetero trajeron eficaz en la promoción del sitio catalítico de la molécula de nitrógeno activado, una mejora espectacular de la eficiencia de conducción de luz de fijación de nitrógeno de amoníaco del catalizador. el progreso del desarrollo de la regulación eficaz de la fijación de nitrógeno y los defectos de catalizador fotocatalíticas el estado proporciona una nueva forma de pensar, y muestra la importancia de la regulación de la estructura electrónica del sitio catalítico en la reacción catalítica.
El trabajo de la espectroscopia de radiación sincrotrón de absorción de rayos X para caracterizar, espectroscopia de fotoelectrones y espectroscopia infrarroja para caracterizar la detección in situ, respectivamente cooperación en apoyo del Profesor Song Li, de la Universidad de Ciencia y Tecnología de China, el profesor Zhu Jun Qi Zemin pelo y asociado de investigación del trabajo de investigación ha sido el centro de I + D nacional régimen de financiación de la Fundación nacional de Ciencia Joven sobresaliente, Academia china de proyectos de investigación científica de frontera, proyectos innovadores como entre equipos Academia china de Ciencias.
