Ammoniak zu aktueller Industrietechnik aus einer Eisen-basierten Katalysator auf Basis Haber-Verfahren, die sehr harte Bedingungen Reaktion (250 Atmosphären, 400 Grad Celsius) und erfordern einen hohen Energieverbrauch. Photocatalysis Umwandlung von Sonnenenergie direkt in chemische Energie, zu reduzieren, um Ammoniakverbrauch wird ein Verfahren bereitgestellt vielversprechend, aber die Stickstoff - Stickstoff-Bindung Dreifachbindung ermöglicht ultrahohem Molekular Stickstoff reflektiert stabile chemische Eigenschaften, so dass in einem herkömmlichen photokatalytisches Material resultierende Stickstoffmoleküle aktivierende daher schwierig. entwickeln effizienten Photokatalysator Ammoniak Stickstoff-Fixierung nach wie vor enorme Herausforderungen. vor kurzem hat die chinesische Universität für Wissenschaft und Technologie, Professor Xiong Yujie Team mit Professor Wu Xiaojun Theorie Forschungsgruppe, basierend auf regulatorischen Defekt-Engineering Metalloxid-Fotokatalysator gefunden, dass durch die Art und Weise bis zum Schlichten Katalysator Doping Defektzustände können Defektstellen und effiziente Aktivierung von molekularem Stickstoff, effektiv verbessern die Effizienz der Licht katalytischen Synthese von Ammoniak-Stickstoff-Fixierung. die Arbeit, online veröffentlicht in der internationalen Chemiezeitschriften, „American Chemical Society“ (J. Am. Chem. Soc fördern. DOI: 10.1021 / jacs.8b02076), Co-Erstautor ist Dr. Zhang Ning, Ph.D. Abdul Jalil und
Dotierte Molybdän-basierten Verfeinerungsdefektzustände W18O49 schematischen Katalysator für den Ammoniakstickstoff Fixierlichtstrahl Treiber
Aus der kinetischen Sicht im Hinblick auf die chemische Stabilität des ultrahohem Molekular Stickstoff, molekularem Stickstoff im allgemeinen Stickstoffreduktion Voraussetzung für photokatalytisches Material, die Oberflächendefektstellen betrachtet aktiviert werden können chemisorbiert als das aktive Zentrum von Stickstoffmolekülen verwendet werden, während lokale elektronische Defekte können in die Stickstoffmoleküle adsorbiert anti-Bindung π-Orbital, wodurch eine Stickstoff überführt werden - Stickstoff-Dreifachbindung Dämpfung obwohl es eine Korrelation basierend auf Stickstoffixierung Katalysatormaterialfehlern aufgebaut sein kann photokatalytischer berichtet Ammoniaksynthese, aber seine Aktivität bleibt weiter verbesserter Engpass von mehreren Aspekten: Erstens, die Notwendigkeit für weitere regulatorische Adsorption katalytische Stelle für Stickstoffmolekül, Elektronentransfer erzeugten Photo von dem Katalysator zu der Adsorption von Stickstoffmolekülen zu erleichtern Stickstoff zu steigern Aktivierungsfähigkeit Molekül, gefolgt von der Notwendigkeit, durch Licht erzeugten Elektronen-Energie Relaxationsprozesses Defekte zu unterdrücken, um den Energieverlust des Elektronentransferprozesses zu reduzieren.
Xiongyu Jie Team Herausforderung für diese Serie, die dotierten Molybdän-Atome an Defektstellen W18O49 Katalysator erreicht effiziente photokatalytisch Aktivierung von molekularem Stickstoff. Synchrotronstrahlung Technologie Forscher Charakterisierung Bindung in situ IR-Spektroskopie und theoretische Berechnungen analog offenbart ein Finisheffekt Dotierstoffatome von Molybdän Defektzuständen auf der einen Seite, um den Katalysator mit Molybdän Defektniveaus, die Verringerung der Elektronenenergie Relaxationsprozess Energieverlustes verursacht dotiert zu verbessern, andererseits die Bildung von dotiertem Molybdän Mo - W Regulierung Heterogenität Lokus von Stickstoffmolekülen adsorbierten Ladezustand, die Ladungsdifferenz zwischen dem Stickstoffatom zunimmt, während das Metall zu erhöhen - Sauerstoff kovalente Bindung fördert Elektronentransfer durch Tragen dieser molybdändotierte photogenerierten Synergieeffekte zwischen verschiedenen Hetero gebracht wirksam in der katalytischen Stelle des aktivierten Stickstoffmoleküls zu fördern, eine dramatische Verbesserung des Katalysators Ammoniak-Stickstoff Fixierlichtstrahl Antriebswirkungsgrad wirkungs~~POS=TRUNC. das Fortschreiten der Entwicklung von effizienten Regulierung der Stickstofffixierung und photokatalytischer Katalysatordefekten der Staat stellt eine neue Art des Denkens, und zeigt die Bedeutung der Regulierung der elektronischen Struktur des katalytischen Zentrums auf der katalytischen Reaktion.
Die Arbeit der Röntgenabsorptionsspektroskopie mit Synchrotronstrahlung zur Charakterisierung von Photoelektronenspektroskopie und Infrarotspektroskopie in situ-Nachweis zu charakterisieren bzw. Zusammenarbeit zur Unterstützung Professor Song Li, University of Science and Technology of China, Professor Zhu Jun Qi Zeming Haar und wissenschaftlicher Mitarbeiter der Forschungsarbeiten hat sich der Schwerpunkt der nationalen F & E-Aufwendungen Finanzierungssystem, national herausragende Youth Science Foundation, chinesische Akademie der Grenze Wissenschaft Forschungsprojekte, innovativer Projekte wie Cross-Team chinesische Akademie der Wissenschaften.
