Недавно Государственная ключевая лаборатория катализа Даляньского института химической физики, Китайская академия наук Бао Синьхэ и команда Ван Гуосионга добились новых успехов в исследовании высокоэффективного электрокатализатора углекислого газа. Соответствующие результаты были опубликованы в Energy Environ. Sci. ,
Реакция электрокаталитического восстановления углекислого газа (CO2RR) может одновременно достигать конверсии и использования двуокиси углерода и эффективного хранения возобновляемой чистой электроэнергии, что способствует созданию устойчивой сети утилизации углеродных ресурсов. В последние годы исследовательская группа разработала уникальную перспективу с точки зрения катализа. Углубленные исследования электрокаталитического восстановления CO2 дали ряд результатов исследований на основе нано-Pd катализаторов, металлооксидных интерфейсов и т. Д., Которые значительно улучшили селективность, активность и стабильность электрокаталитического восстановления CO2 (J. Am. Chem. Soc., Chem. Sci., J. Am. Chem. Soc., ACS Catal., Angew. Chem. Int. Ed.).
Переходные металлы-азот-углеродные композиты представляют собой класс электрокаталитических материалов, перспективных альтернатив драгоценным металлам. Недавно исследовательская группа сосредоточилась на контролируемой подготовке таких материалов и их электрокаталитических свойствах (Energy Environ. Sci., Nano Energy, ACS Catal). Предыдущие исследования показали, что композиты переходного металла-азот-углерод могут снижать СО2 за счет электрокаталитического восстановления до образования СО, но по мере увеличения перенапряжения конкурентный ток реакции водородной реакции (HER) резко возрастает, что приводит к быстрому снижению эффективности CO Faradaic. Трудно получить высокую плотность тока СО, поэтому получение высокой плотности тока CO2RR и фарадеистической эффективности в то же время является важной проблемой для композитов переходного металла-азот-углерод.
В этом исследовании команде удалось подготовить пористый пористый углеродный материал с пористым Ni-N, который монодиспергирован пиролизом скелета имидазола цинка / никеля с биметаллическим цеолитом (ZIF-8). Погрузочная способность видов Ni составляет до 5.44 мас.%. На этом Ni-N-катализаторе эффективность CO-Фарадея поддерживается между 92,0 и 98,0% в широком диапазоне потенциалов от -0,53 до -1,03 В (против RHE). Плотность тока возрастает с увеличением перенапряжения и достигает 71,5 ± 2,9 мА / см2 при -1,03 В (по сравнению с RHE). Характеристика и сравнительные эксперименты показывают, что координационный ненасыщенный Ni-N является активным центром, вычисление функциональной теории плотности Далее показано, что CO2RR более вероятно встречается в NiN2V2 (V обозначает вакансию), чем HER. Предполагается, что NiN2V2 может быть активным центром CO2RR. Поэтому координация высоких нагрузок ненасыщенных активных центров Ni-N одновременно достигает высокой плотности тока CO2RR и Эффект Фарадея, нарушая предел эффекта «пилы» селективности CO2RR и скорости реакции на композитах переходного металла-азот-углерод.
Вышеупомянутая исследовательская работа финансировалась Национальным научным фондом Китая, Национальной ключевой научно-исследовательской программой, DMTO и экспериментальными проектами Китайской академии наук.
