电化学氧还原反应在燃料电池, 金属-空气电池等领域有着关键作用. 寻找高活性, 高性价比, 高利用率同时具有长寿命的非贵金属ORR催化剂, 以替代贵金属Pt催化剂, 是该领域的热点研究方向. 虽然非贵金属单原子催化剂具有高原子利用率, 高活性和选择性, 但其在合成或催化过程中容易聚集从而失去活性, 通过简单方法获得稳定分散的单原子催化剂是急需克服的难题.
近日, 中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室曹荣, 黄远标团队利用嗪基卟啉铁作为单体, 成功通过离子热法, 一步合成获得了固载在多孔卟啉基共价三嗪框架材料上的单原子Fe-N4催化剂. 在球差电镜下, 未在该单原子催化剂中观察到铁纳米颗粒, Fe原子呈现原子级别分布; 扩展X射线吸收精细结构(EXAFS)表明, 每个铁原子周围配位四个氮原子形成稳定的Fe-N4结构. 因此, 该单原子催化剂在酸, 碱性条件下ORR活性优于市售铂碳催化剂 (20%Pt/C) , 同时具有更高稳定性和更好抗甲醇中毒能力. 该研究为设计合成高效的单原子非贵金属催化剂提供了新思路, 为发展新高效电催化剂提供了重要参考.
相关研究成果发表在ACS Energy Letters上. 该研究得到了国家重点研发计划, 国家自然科学基金委, 中科院战略性先导科技专项, 中科院前沿科学重点研究项目等的资助.
