유사한 또는 다수의 촉매 반응에 나타내는 촉매 비 금속 촉매, 카본 나노 튜브, 다이아몬드, 그래 펜 나노 카본 재료의 중요한 클래스 전통적인 금속 촉매. 산소, 질소, 붕소, 황 등 위에 촉매 성능은 나노 카본은 키 재료의 표면에 중요한 과학적 질문에 일반적인 기능 그룹의 요인이 있지만, 그들은 또한 표면 작용기의 화학적 특성과 촉매 활성을 촉매 특성. 이해를 규제하고 요약된다 더 나노 카본 재료와 촉매의 개발을 최적화하는 것입니다.
최근, 금속 리서치 연구소 연구원 보 촉매 물질과 스와 Dangsheng 제 원리 계산 양자 화학 제를 사용하여 다른 연구자들은, 표면 관능기의 화학적 성질부터 상세하게 산소, 질소, 붕소 설명 다음, 알칸 탈수소 유황 등의 관능기, 일산화탄소, 산소 환원, 선택적 수소 첨가 촉매 등의 촉매 반응, 일반 규칙 산화기구와 표면 관능기의 규제 요약 :
1. 손익 전자 용량 및 pH를 산소 및 질소 작용기는 성공적 얼마나 정확하게 다른 산소 관능기 사이 정량적 설명하기 카르보닐기, 카르복실기, 질산 산화법의 방법에 의해 나노 카본 재료에 수산기 등의 산소 작용기를 도입 할 수있다 다른 화학적 환경에서 동일한 산소 작용기의 활성의 차이 및 활성 기능 밀도 후쿠이 함수를 사용하여 연구의 정확한 설명을 제공하기 어려운 실험에 의해 기인 된 촉매에 많은 산소 관능기의 공존에 어려운 문제 이론적 계산은 양자화 산소 관능기 첫 글자 특정 화학적 반응성 관능기가 다른 산소 차 실험, 반응 활성 사이트와 작업 할 수 있도록 전자 용량 손실의 계산 결과를 특성화 (화학 - 유럽 저널 2014, 20, 7890-7894).. 나노 카본 재료에 질소 작용기 도입을 효과적으로 향상시킬 수있는 촉매 알칼리성. 나노 카본 재료, 흑연 질소 공통 질소 관능기 인 피리딘, 피롤, 사차 질소 등. 기본적인 다른 질소 작용기를 구별하는 방법은 촉매 특성을 최적화하는 것 연구진은 양성자 흡착 및 산 해리 상수 계산을 사용하여 성공했다. 양자화 정확도의 크기가 네 가지 염기성 질소 작용기를 부여. 결과를 표시, 피리딘 질소 가장 기본적인 관능기,이 염기는 활성 부위별로의 반응을 촉매하는 것으로 확인된다 (PHYS. 켐. 켐. PHYS 2015, 17, 6691-6694).
2. 낮은 알칸 산화 탈수소 활성 부위와 반응 경로기구. 산화 적 탈수 소화 반응을 나노 카본 재료, 촉매 화학 반응의 가장 성공적인 애플리케이션이다. 제 첫 원리 에탄 비스 카르 활동 개시 산화성 탈수 소화 반응 경로 (J. 교인. 켐. 2014, 2, 5287-5294)가 계시 재생 널리보고 활성 부위 반응 메커니즘 전에 다르지 않다 연구자는 산소가 될 수있는 계산에 의해 제거 될 수있는 것을 제안 산화성 탈수 소화 반응에서 촉매 활성 파라미터 나노 카본 재료의 특성화. 결과는 상기 탄소수의 촉매 활성 산소에 부착하여 산화 적 탈수 소화 반응으로 사용할 수있는 개별 카르보닐기를 확인하는 실험을하기 전에 작용기에 발견되지 주목 2,016 아시아 저널 - 방향족 나노 카본 재료를 분석하여 활성 부위 (화학 COMMUN .. 2014, 50, 11016-11019)의 반응에서, 방향족 (화학 제조 인해 탄소수 환원 촉매 활성 부위 바와 11, 1668년부터 1671년까지).
파라핀 직접 낮은 탈수소 3. 메커니즘. 카본 나노 튜브 등의 알칸의 직접 탈수 소화 다른 촉매 나노 카본 재료에 대하여도없는 기존의 금속 촉매보다하지만 우수한 촉매 효과에 나노 다이아몬드 성능이 더있을 안정성 및 선택성이 첫 원리에 의해 계산되며, 상기 촉매 활성 배리어 구조, 수소 결합, 전하 전송 형태 및 크기 효과 SP2에서 연구자들은 고유 코어 - 쉘 구조 나노 다이아몬드 @ SP3에의 촉매 특성을 나타내 관계 구조 활동, 상기 비금속의 나노 카본 재료 및 촉매의 설계를 최적화하기 위해 이론적 지지체 (ACS 촉매 2017, 7, 3779-3785한다.)를 제공한다.
수소 분자는 화학 반응에서 중요한 반응물이며 전통적으로 수소 분자를 활성화시키는 촉매로 귀금속을 사용했다. 연구원은 좌초 된 루이스 페어의 촉매 개념을 사용하여 붕소 - 질소 Co 도핑 이중층 그래 핀 촉매 시스템 계산에 따르면 탄소 재료 촉매는 귀금속 촉매와 유사한 촉매 작용을 나타냅니다 (Phys. Chem. Phys. 2016, 18, 11120-11124). 신 남산 알데히드 분자 선택성 수소화의 촉매 반응을 시험하여 좋은 신나 밀 알콜 선택성으로 신나 밀 알콜 선택성을 증가시키는 방법을 입증 하였다 (ChemCatChem 2014, 6, 3246-3253).
금속 촉매. 연구자 기능 조절을위한 벡터 의한 부하 단원 자에 대한 네거티브 차이, 붕소, 질소 헤테로 금 촉매 성능에 붕소와 질소 헤테로 원자. 전기 나노 카본 재료의 여러 가지 구조적 구성을 구축 금 원자가 따라서 다른 원자가 상태 직접 전시 대향 캐리어의 붕소 도핑 된 전자 이동 방향]. 반대 전하 분석 규정은 질소 도핑 된 전자가 상기지지 된 금속 원자 캐리어에서 전송되는 것으로 나타났다. 반응물과 일산화탄소, 산소 분자 및 붕소 도핑 된 금 원자와 산소 분자 캐리어 강한 힘 제 3-2 지지체 및 질소 - 도핑 된 일산화탄소 분자에서 금 원자들 사이의 큰 힘과 다른 힘 및 메커니즘 될 분자의 크기와의 반응이 일산화탄소 다른 캐리어의 산화 반응에 다른 힘을 초래한다. 여러 반응 메카니즘이있다. 기존의 LH 및 ER 반응 메카니즘에 더하여, 또한 세 분자 (트리 분자량) 반응 메커니즘을 발견 이해를 심화 (J. 교인. 켐. 2017, 5, 16653-16662) 벡터 가산 연구원의 규제는 그라 공부 질소 원자 지원 금 촉매의 규제 이중 캐비티 돌 웨일즈 결함 사이트 및 탄소 나노 튜브와 비교하여, 카본 나노 튜브의 캐리어 단일 구멍 곡률 효과 (PHYS. 켐. 켐. PHYS. 2017 바와 , 19, 22344-22354).
6. 일반 규칙 및 관능기 조절 메커니즘. 계산은 질소 원자의 도입은 탈수 소화 반응에 전자공 촉매의 선택성을 향상시키기 위해, 따라서 올레핀의 탈착을 향상 산소 관능기 수 (화학 나노 카본 재료를 향상시킬 수 있음을 보여준다. 아시아 J. 2013, 8, 2605년에서 2608년까지.). 이와 같이 구멍을 만들어, 질소 원자, 탄소 원자, 붕소 원자 비율 하나 적은 가전 자에 대하여 도핑 정공 결과는 붕소 원자를 생성하는 활성 산소 분자에 의해 제조 될 수 있음을 보여준다 반응성 산소 종은 포름 알데히드로 메탄의 촉매 부분 산화 (C (2013) 117, 17485-17492 물리 화학 저널). 질량 컴퓨터 조작을 통한 스크리닝은, 연구자들은 탄소 재료 촉매의 작용기 탈수소 BEP 규칙에 따라, 탄소 것으로 수소 결합 파괴 거리는 또한 에너지 장벽에 선형 적이다 (Nanoscale 2015, 7, 16597-16600).
연구 결과는 ACS 촉매, 나노 J. 이잖아요. 화학. A, 화학. 통신. 그리고 다른 저널에 발표 된, 화학 통신에 발표했다.이 연구는 지원 중국 국가 자연 과학 재단, 뛰어난 학자 금속에 의해 특집 기사의 최신 결과 프로젝트, Sinopec, 주 슈퍼 광주 센터 자금.
도 1 (a)는 나노 카본 재료 일반적인 산소 관능기 (b) 산소 관능기에 대한 선호도 순서
그림 2. 모노 카보 닐기에 걸친 프로판의 산화 탈수 소화
얻어진 에탄 탈수 소화 반응 미세 역학 계산 산화시켜도 3 키네틱 파라미터. (A) 미리 지수 인자 (b) 일정한 반응 평형 (c) 주파수 변환 반응
그림 4. 수소 분자 활성화 메커니즘
그림 5. nanosized 다이아몬드 sp2 @ sp3 코어 - 쉘 구조와 촉매 성능 사이의 구조 - 활동 관계의 도식 다이어그램
그림 6. 탄소 나노 물질의 산화 탈수 소화
