近日, 中国科学院大连化学物理研究所航天与新材料研究室研究员黄延强, 副研究员杨小峰, 与大连理工大学副教授王新葵合作, 在二氧化碳加氢合成甲酸研究中取得新进展, 相关研究成果在线发表在Nature Communications上.
CO 2加氢合成甲酸是一个原子经济性反应, 生成的甲酸是重要的化工原料, 并可作为理想的液态储氢材料. CO 2分子中的碳原子处于最高价态且化学性质相对惰性, 对其进行有效活化是实现CO 2高效转化的关键. 该团队设计了一种席夫碱修饰的纳米金催化剂, 利用席夫碱基团中的氮中心与CO 2发生弱相互作用生成氨基甲酸盐两性离子, 并进一步在纳米金催化剂上发生加氢反应生成甲酸. 实验结果表明, 不同于传统多相催化剂的碳酸氢盐加氢路径, 气相CO 2能够直接在席夫碱修饰的金催化剂上加氢转化为甲酸, 在90℃, 8.0MPa反应条件下, 生成甲酸的转化数可达14,470 (12h) . 席夫碱与CO 2这种弱的相互作用模式为CO 2的低温活化提供了新途径.
研究工作得到了国家重点研发计划, 中国科学院先导计划以及国家自然科学基金的资助.