近日, 中国科学院院士, 中科院大连化学物理研究所研究员李灿等利用自主研发的空间分辨表面光电压谱和开尔文探针成像系统, 研究助催化剂在太阳能燃料转化过程中的作用, 发现纳米尺度助催化剂可有效调控光催化材料内建电场的方向和大小, 在界面处形成高达2.5kV/cm的内建电场, 局部的光电压值可达到80倍的增强. 该研究揭示了助催化剂增强光催化甚至热催化性能的新机制, 论文发表在《纳米快报》上 (Nano Letters) .
助催化剂是利用光催化和光电催化转化太阳能到化学能过程中重要组成部分, 绝大多数的光催化体系都需要引入助催化剂 (cocatalyst) 来提升光催化的活性, 人们对助催化剂在上述转化过程中所起到的作用并不清楚. 原因之一在于, 光催化过程中光生电荷做为重要的反应中间物参与了绝大多数的催化反应基元步骤, 因此光催化性能的提升并不能简单归属于助催化所促进的表面反应动力学. 研究团队利用自主研发的空间分辨表面光电压谱和开尔文探针成像系统, 发现在以BiVO4为代表的模型体系上区域沉积助催化剂后, 助催化剂和光催化材料界面的空穴转移得到了增强. 使未担载助催化剂的区域的内建电场方向发生了反转, 且强度提高. 实验数据和数值模拟的结果进一步表明, 助催化剂的引入有效的增加了空间电荷层的尺寸, 使其由原来两个独立相反的内建电场变为相互连接且方向一致的内建电场, 增强了电荷分离的能力. 此外, 研究发现双助催化剂的使用具有协同增加内建电场的作用. 表面光电压成像研究表明, 助催化剂的引入在界面处形成高达2.5kV/cm的电场, 使电子和空穴在空间上有效分离. 该结果与此前研究 (Angew. Chem. Int. Ed., JPCL,) 体现了光生电荷成像研究工作的系统性, 揭示了提升表界面内建电场在构筑高效太阳能燃料转化过程中的决定性作用.
研究工作得到了科技部973项目, 国家自然科学基金, 中科院战略性先导科技专项和教育部能源材料化学协同创新中心(iChEM)的资助.
